臭氧液相氧化同时脱硫脱硝实验研究

作者:马双忱;苏敏;马京香;金鑫;孙云雪;赵毅 刊名:环境科学 上传者:郭刚强

【摘要】在自制的鼓泡反应器上对臭氧(O3)液相氧化分别脱硫脱硝技术进行了实验研究.结果表明,液相中O3对NO能够有效氧化,SO2的存在对NO的脱除具有一定的负面影响,而pH值对NO的脱除率影响较小.[O3]/[NO]=1.1时,NO脱除率可达到89.6%.pH在3~11范围内,NO脱除率达80%以上.温度在20~65℃范围内,NO脱除率不发生明显变化.结合尾部洗涤装置后,可有效脱除SO2和NOx,脱硫效率几乎达到100%,在[O3]/[NO]=1.1时,可获得84.2%的脱硝效率.

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我国的能源结构主要以煤炭为主,燃煤过程中产生大量的SO2、NOx等大气污染物,造成了严重的大气污染和经济损失.目前国内外广泛使用的脱硫脱硝技术是湿式石灰石石膏法烟气脱硫(FGD)和NH3选择性催化还原脱硝技术(SCR)的组合.上述技术的脱硫脱硝效率虽然高,但投资和运行成本昂贵[1].其他的技术还包括等离子体法、催化法、吸附法等,但只有少数进入生产应用[2].目前燃煤电厂急需一种能同时控制烟气中多污染物的技术,以简化系统、降低能耗、节省空间等[3].赵毅等[4]利用自主开发的高活性吸收剂在烟气循环流化床上进行了同时脱硫脱硝实验,当Ca/(S+N)为12,NaClO2质量分数为16%,温度为60,湿度为446%时,其脱硫和脱硝效率分别达到937%和655%.电子束技术[5,6]用于烟气同时脱硫脱硝时,其脱硫效率>90%,脱硝效率>70%,但由于能耗较高,限制了其发展.近年来国内外很多学者采用高级氧化技术,包括O3氧化技术等应用于烟气脱硫脱硝.美国能源部[7]报告了一种新兴的NOx控制技术,此工艺的原理基于将氧/臭氧混合气注入烟道,将NOx氧化成高价态且易溶于水的N2O3和N2O5,最终在洗涤塔内被碱性物质脱除.王智化[8,9]等对采用O3氧化技术同时脱硫脱硝进行了试验研究,结果表明在典型烟气温度下,O3对NO的氧化效率可达84%以上,结合尾部湿法洗涤,脱硫率近100%,脱硝效率也在[O3]/[NO]摩尔比=09时达到8627%.在另一篇文章里,Wang等[10]将O3注入模拟烟气进行脱除SO2、NOx以及Hg的研究,然后采用碱吸收塔对烟气进行洗涤,结果表明NO和Hg0的脱除率与O3的注入量有关,当O3加入量为20010-6时,NO的脱除效率可达到85%,此工艺对NO和SO2的脱除率最高可分别达到97%和100%.目前对臭氧氧化技术的研究主要是气相氧化结合尾部吸收,而对液相氧化的研究较少.本研究主要对O3液相氧化分别脱硫脱硝进行基础的实验分析.1实验系统与方法采用自组装实验系统进行实验,实验系统如图1所示.O3发生器为北京同林3S-A5型空气源装置.液相反应器为自制的200mL玻璃容器,容器内放O3分布筛板和烟气分布筛板.两者均为玻璃砂芯漏斗,粒径为30~50m.O3分布筛板距反应器底部1cm,烟气鼓泡分布筛板器距反应器底部2cm.为减小液体压强对气体压强的影响,反应吸收液配制为150mL.在液相反应器进气口和出气口连接旁路系统测定气体的初始浓度,以及反应结束后对气体浓度进行回测.反应后的烟气经碱液吸收后通过干燥瓶进入烟气分析仪.在线测量烟气分析仪为德国进口MRUVARIO增强型烟气分析仪,可以测定烟气温度、O2、NOx和SO2的初始浓度等以及反应完全后的尾气成分及浓度.实验过程如下:O2、NOx和SO2等气体经流量计后进入混气瓶,然后送入鼓泡反应器内的模拟烟气分布筛板.空气经O3发生器放电产生O3,经流量计送入反应器内的O3分布筛板,O3浓度通过碘量法进行测定.实验中维持O3以及模拟烟气总流量在1L/min.尾气成分由烟气分析仪在线测量,测量结果以5s/次的采样频率在线记录储存于电脑中.图1实验系统示意Fig.1Schematicofexperiment2结果与讨论21O3量对NO脱除率的影响[O3]/[NO]摩尔比是指烟气中加入O3的摩尔数与烟气中NO的摩尔数之比,反映了O3加入量相对于NO量的高低.调节O3发生器产生不同的O3浓度,使摩尔比O3/NO从005变化到11.反应吸收液为去离子水.常温纯水条件下,O3的分解速度较慢,可忽略不计.实验结果

参考文献

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