CuX/Mg-SiO2催化乙酸乙酯气相加氢反应的研究

作者:章昱;窦梅;南碎飞; 刊名:高校化学工程学报 上传者:丁传春

【摘要】以硝酸铜和硝酸镁为金属前驱体,采用硅酸钠共沉淀法制备了不同Mg含量的26%CuX/Mg-SiO2(X=∞,6,3,1,0)催化剂,用于催化乙酸乙酯气相加氢制乙醇反应.结果显示,在280℃、2.0 MPa、乙酸乙酯液时空速1.0 h-1、氢气/乙酸乙酯摩尔比30的条件下,随着X的减小,乙酸乙酯的转化率和乙醇选择性呈现火山型分布.当X=3时,乙酸乙酯转化率和乙醇选择性达到最大,分别为96.23%和94.28%.同时,不凝性气体(CO2、CH4、CO、C2H6、C2H4)和C3产物(丙烷、丙烯、丙酮、异丙醇)得到很好的抑制.通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)、电子偶和等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、N2吸附脱附和X射线光电能谱(XPS)对催化剂进行表征分析,结果显示26%Cu3/Mg-SiO2催化剂上Cu0/Cu+和MgO的协同作用以及高度分散的Cu颗粒是催化剂具有高效催化性能的原因.

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第 31 卷第 5 期 高 校 化 学 工 程 学 报 No.5 Vol.31 2017 年 10 月 Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities Oct. 2017 文章编号:1003-9015(2017)05-1096-07 CuX/Mg-SiO2 催化乙酸乙酯气相加氢反应的研究 章 昱, 窦 梅, 南碎飞 (浙江大学 化学工程与生物工程学院, 浙江 杭州 310027) 摘 要:以硝酸铜和硝酸镁为金属前驱体,采用硅酸钠共沉淀法制备了不同 Mg 含量的 26%CuX/Mg-SiO2(X = ∞, 6, 3, 1, 0)催化剂,用于催化乙酸乙酯气相加氢制乙醇反应。结果显示,在 280℃、2.0 MPa、乙酸乙酯液时空速 1.0 h1、氢气/ 乙酸乙酯摩尔比 30 的条件下,随着 X 的减小,乙酸乙酯的转化率和乙醇选择性呈现火山型分布。当 X = 3 时,乙酸乙酯转化率和乙醇选择性达到大,分别为 96.23% 和 94.28%。同时,不凝性气体(CO2、CH4、 CO 、C2H6、C2H4)和 C3 产物(丙烷、丙烯、丙酮、异丙醇)得到很好的抑制。通过 X 射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)、电子偶和等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、N2 吸附脱附和 X 射线光电能谱(XPS)对催化剂进行表征分析,结果显示 26% Cu3/Mg-SiO2 催化剂上 Cu0/Cu+ 和 MgO 的协同作用以及高度分散的 Cu 颗粒是催化剂具有高效催化性能的原因。 关键词:乙酸乙酯;乙醇;Cu/Mg-SiO2 催化剂;催化加氢 中图分类号: TQ032.41 文献标识码:A DOI:10.3969/j.issn.1003-9015.2017.05.011 Gaseous Phase Hydrogenation of Ethyl Acetate Catalyzed by CuX/Mg-SiO2 ZHANG Yu, DOU Mei, NAN Sui-fei (College of Chemical and Biological Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China) Abstract: 26% CuX/Mg-SiO2(X = ∞, 6, 3, 1, 0) with different Mg contents were prepared by co-precipitation of copper nitrate and magnesium nitrate, which were used for gaseous phase hydrogenation of ethyl acetate to produce ethanol. The results show that ethyl acetate conversion and ethanol selectivity have a volcanic distribution when X decreases. These values reach to 96.23% and 94.28% respectively when X is 3 under the reaction conditions of 280℃, 2.0 MPa, LHSV(EA) = 1.0 h1 and H2/EA(mole) = 30. In addition

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