H_2O_2强化g-C_3N_4可见光电催化降解亚甲基蓝的研究

作者:齐璠静;李一兵;王彦斌;王云飞;王雁;曾华斌;马忠虹;赵旭; 刊名:中国科学:化学 上传者:梁国荣

【摘要】通过高温液相生长法在氧化铟锡玻璃上构筑了g-C_3N_4薄膜电极,该电极作为阳极在H_2O_2辅助作用下光电催化降解亚甲基蓝.研究结果表明,g-C_3N_4与H_2O_2在可见光下存在协同作用;在外加电压1.5 V,50 mmol L-1H_2O_2条件下,亚甲基蓝的降解率在2 h内由35.92%提高至53.43%.系统研究了H_2O_2浓度、外加电压、初始p H对亚甲基蓝降解的影响.采用电子顺磁共振自旋捕捉技术和自由基猝灭实验等方法证实了·O2-和·OH为光电催化过程中的主要氧化物种,提出了可能的催化反应机理,在外加H_2O_2条件下,g-C_3N_4受可见光激发生成的光生电子被O2或H_2O_2捕获,最终生成·OH,从而将有机染料降解.g-C_3N_4薄膜电极表现出较高的稳定性.

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中国科学:化学 2017年 第47卷 第 3期:376—382 SCIENTIA SINlCA C:himica chemcn.scichina.com 《中国科学》杂志社 SCIENCE CHINA PRESS H2o2强化 g.C3N4可见光电催化降解亚甲基蓝的 研究 齐墙静 ,李一兵 ,王彦斌 ,王云飞 ,王雁 ,曾华斌 ,马忠虹 ,赵旭 1.河北工业大学土木与交通学院,天津 300401 2.中 国科学院生态环境研 究中心环境水质学实验室,北京 100085 通讯作者,E—mail:zhaoxu@rcees.ac.ca 收稿 日期 :2016—03—28;接受 日期:2016—06—23;网络版发表 日期:2016—1 1-03 国家 自然科 学基 金 (编号 :21377148,51578532)资助项 目 摘要 通过高温液相生长法在氧化铟锡玻璃上构筑了g-C3N4薄膜电极,该电极作为阳极在H O 辅助作用下光 电催化降解亚甲基蓝.研究结果表明,g-C3N4与H2O2在可见光下存在协同作用;在外加电压 1.5 V,50 mmol L- H2O2条件下,亚甲基蓝的降解率在 2 h内由 35.92%提高至 53.43%.系统研究了H2O2浓度、外加电压、初始 pH 对亚甲基蓝降解的影响.采用 电子顺磁共振自旋捕捉技术和自由基猝灭实验等方法证实了 ·02-和 ·OH为光电催 化过程中的主要氧化物种,提 出了可能的催化反应机理,在外加 H O:条件下,g-C N 受可见光激发生成的光生 电子被 O2或 H2O2捕获,最终生成 -OH,从而将有机染料降解.g-C3N 薄膜电极表现出较高的稳定性. 关键词 光 电催化氧化,石墨相氮化碳,过氧化氢,有机染料 1 引言 有 机染料 污染物化 学性质稳 定、毒性大 、生 化降 解难 【1 】,传 统 的物化 及生 化方法 对此 类污 染物 去除 能力有限.高级氧化技术是一类能够产生强氧化性 羟基 自由基(·OH),从 而氧化 降解有机 污染物 的有效 方法 .光 电催 化 氧 化法 是 一种 有 效 的高 级氧 化 水处 理技 术 【5,6】,它将 光催 化氧 化法 与 电化 学氧 化法 结合 起 来,使之 产生 协 同效应,有 效氧化 降解污 染物 .它 不仅 可解 决 电化学氧 化 中经常 出现 的 电极 钝化现 象, 也 克服 了粉体 光催化 剂需后续分离光催化剂的 问题[_ . 然而,多相光 电催化反应 由于受到传 质限制 、产 生 的活 性 自由基 数 量低 等 因素 影 响,光 电催化 氧 化 去 除污染物 的效率有待 进一 步提 高.H2O2在 催化 剂 或紫外光照射下能够产生 ·OH,氧化降解有机污染 物 】.文 献 报道 ,在 TiO /UV 光催 化体 系 中添 加 H20 ,可以通过多相光催化和同质氧化相结合的方 式 产 生 大 量 ·OH,从 而 提 高有 机 污 染物 的 降 解 效 果 『1。川 .因此,向光 电催化体 系添 加 H2O2可 以克服 光 电催化过程 中活性 自由基数量低的缺点,从而有 效提高污 染物 的降解率 . g—c N4是一 种 非金属 半 导体 光催 化材 料 ,能够 引用格式: 齐 瑶静,李一兵,王彦斌,王云飞,王雁,曾华斌 ,马忠虹,赵旭 HzO2强化 g-C,N 可 见光 电催化 降解亚 甲基蓝 的研 究.中国科学:化学,2017, 47:376-382 Qi F,Li Y,Wang Y,Wang Y,Wang Y,Zeng H,Ma Z,Zhao

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